Enquanto na superfície Yuu Otosaka parece ser apenas mais um adolescente charmoso e inteligente, ele tem um segredo - ele tem a capacidade de entrar na mente das pessoas e controlar completamente seu corpo por cinco segundos de cada vez. Yuu tem usado essa habilidade há anos para obter as notas mais altas, o que lhe permitiu entrar em uma prestigiada escola secundária. Quando o enigmático Nao Tomori pega Yuu usando seu poder, ela coage ele e sua irmã Ayumi a se transferirem para a Academia Hoshinoumi, uma escola para estudantes com habilidades sobrenaturais. O conselho estudantil da escola, liderado por Nao, é encarregado de rastrear secretamente adolescentes que abusam de seus poderes. Yuu é forçado a se juntar ao conselho estudantil e, juntos, eles enfrentam desafios formidáveis ​​que o aproximam da verdade chocante de que sua habilidade, aparentemente incompleta, pode ser mais poderosa do que ele jamais poderia ter imaginado. Uma história original de Jun Maeda, criador de Angel Beats e Clannad, Charlotte explora a vida sobrenatural desses adolescentes e o preço que eles devem pagar por serem especiais.